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如何生長大面積單晶多層六方氮化硼
信息來源:本站 | 發(fā)布日期: 2022-06-18 13:57:37 | 瀏覽量:650713
絕緣的六方氮化硼(hexagonal boron nitride, hBN)被認(rèn)為是基于二維材料場(chǎng)效應(yīng)晶體管(FET)的理想襯底及介電層材料,可有效屏蔽電荷陷阱位點(diǎn)以防止散射。據(jù)報(bào)道,hBN薄膜用作二硫化鉬場(chǎng)效應(yīng)晶體管的襯底時(shí),載流子遷移率是二氧化硅襯底上相同器件的四倍 [1]。2018到202…
單層hBN單晶的制備。圖片來源:Science [2]
目前雖然已有制備多層hBN的報(bào)道,但基本都是多晶材料。近日,韓國蔚山國立科學(xué)技術(shù)院(UNIST)Hyeon Suk Shin與Rodney S. Ruoff、韓國基礎(chǔ)科學(xué)研究所(IBS)Feng Ding和英國劍橋大學(xué)Manish Chhowalla等研究者合作,在Nature 雜志上發(fā)表論文,開發(fā)出一種在Ni(111)襯底上利用化學(xué)氣相沉積法(CVD)生長大面積單晶多層結(jié)構(gòu)六方氮化硼的技術(shù),并解釋了其中的外延生長機(jī)理。氮化硼在Ni(111)表面的階梯邊緣成核,確保了它們的晶格取向一致。大面積高質(zhì)量的多層hBN單晶材料,為未來電子產(chǎn)品中替代二氧化硅襯底開辟了新的途徑。
制備反應(yīng)以環(huán)硼氮烷為前驅(qū)體,在1220 ℃條件下進(jìn)行。生長的初始階段(30 min),前驅(qū)體解離為B、N原子,由于B原子在金屬Ni中具有高溶解度,因此以固溶體形式溶解在Ni中。而N在Ni中的溶解度很低,不會(huì)在hBN的生長中發(fā)揮控制作用。通過表面調(diào)控機(jī)理(surface-mediated mechanism),hBN島在Ni(111)表面逐漸成核,并形成單向排列的三層結(jié)構(gòu)。
隨后(45 min),這些晶體繼續(xù)外延生長,合并成更大的島,且晶體厚度幾乎保持不變。當(dāng)生長時(shí)間達(dá)到~60 min時(shí),基底被三層hBN完全覆蓋。冷卻后,溶解在Ni(111)中過量的B沉淀為Ni23B6層,位于三層hBN膜和Ni(111)基底之間,且厚度隨著冷卻速率的增大而變厚。利用濕法轉(zhuǎn)移,可以輕松的將hBN薄膜轉(zhuǎn)移到SiO2/Si襯底上。轉(zhuǎn)移后薄膜的平均厚度為1.27 ± 0.06 nm,拉曼光譜、XPS、紫外-可見吸收光譜等表征均證明三層hBN的結(jié)構(gòu),且具有高度均勻性。
在Ni(111)上生長三層hBN單晶薄膜。圖片來源:Nature
通過對(duì)橫截面TEM觀察,研究者發(fā)現(xiàn)三層hBN和Ni23B6之間以及Ni23B6和Ni(111)之間均存在外延關(guān)系,hBN中的

三層hBN的晶體結(jié)構(gòu)的電鏡表征。圖片來源:Nature
為了進(jìn)一步研究hBN的外延生長機(jī)理,研究者探索了不同生長時(shí)間下hBN島的成核過程。此前的研究表明,2D材料在襯底臺(tái)階邊緣附近成核,更符合熱力學(xué)穩(wěn)定性。模擬計(jì)算顯示,Ni(111)表面上單層、雙層和三層hBN膜的范德華相互作用在0°和60°旋轉(zhuǎn)角下有兩個(gè)局部極小值。因此,在臺(tái)階邊緣成核的hBN島即使在跨越臺(tái)階邊緣生長之后,也可以保持其原始的對(duì)齊方向。
而且,制備反應(yīng)的降溫速率不會(huì)對(duì)hBN薄膜的層數(shù)造成影響,說明其厚度是由表面調(diào)控生長機(jī)理決定的,而不是沉淀機(jī)理。因此,由于hBN結(jié)合能隨厚度增加而降低,就可以通過控制反應(yīng)溫度等條件來生長不同層數(shù)的hBN薄膜。有趣的是,隨后研究者只生長出雙層和五層的單晶hBN薄膜,卻無法實(shí)現(xiàn)四層和六層的單晶hBN薄膜生長。為何如此,還需要進(jìn)一步研究。
單晶多層hBN的生長機(jī)理。圖片來源:Nature
隨后,研究者又通過電化學(xué)實(shí)驗(yàn)利用析氫反應(yīng)將生成的三層hBN從襯底上剝離下來。制備的單晶hBN未出現(xiàn)任何損傷,而對(duì)比實(shí)驗(yàn)中,多晶hBN由于存在晶界,開始只能實(shí)現(xiàn)部分剝離。這也間接說明了三層hBN單晶薄膜是連續(xù)且均勻的,沒有明顯缺陷。基于單晶三層hBN制備的FET器件,減少了電荷俘獲,同時(shí)阻止了由于SiO2襯底帶來的電子摻雜。此外,單晶三層hBN之上的MoS2表現(xiàn)出更好的傳輸性質(zhì),遷移率達(dá)到90 cm2 V s?1,優(yōu)于SiO2(56? cm2 V s?1)。
電化學(xué)剝離hBN并作為FET介電層。圖片來源:Nature
盡管有研究者認(rèn)為,如果用氮化硼作為絕緣層,最好達(dá)到~10 nm厚度 [6]。然而,該工作還是為大面積多層hBN薄膜的制備,提供了更多的可能性,也為進(jìn)一步探索多層hBN單晶生長的機(jī)理提供了實(shí)驗(yàn)依據(jù)。
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2024-08-17 10:03:05
媒報(bào)道,六方氮化硼(h-BN)是2D材料中的“鐵人”,它非常抗裂,以至于可以違背一個(gè)世紀(jì)以來工程師們?nèi)杂闷鋪頊y(cè)量韌性的理論描述?!拔覀?cè)谶@種材料中觀察…
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2024-08-10 16:00:46
2024中關(guān)村論壇年會(huì)4月25日開幕,10項(xiàng)重大科技成果發(fā)布。“轉(zhuǎn)角氮化硼光學(xué)晶體原創(chuàng)理論與材料”作為其中一項(xiàng)成果發(fā)布。光學(xué)晶體可實(shí)現(xiàn)頻率轉(zhuǎn)換、參量放…
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2024-08-08 16:37:05
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2024-08-05 11:04:56
六方氮化硼納米片(BNNS)具有優(yōu)異的導(dǎo)熱和介電性能,基于BNNS的納米復(fù)合材料在能量存儲(chǔ)和轉(zhuǎn)換、電介質(zhì)和電絕緣以及熱管理等領(lǐng)域表現(xiàn)出很好的應(yīng)用前景,…
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2024-07-26 10:38:23
納米流體領(lǐng)域的一項(xiàng)發(fā)現(xiàn)可能會(huì)改變?nèi)藗儗?duì)最微小尺度分子行為的理解。瑞士洛桑聯(lián)邦理工學(xué)院和英國曼徹斯特大學(xué)團(tuán)隊(duì)利用新發(fā)現(xiàn)的類石墨烯二維材料氮化硼的…
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2024-07-20 11:11:36
能源危機(jī)已成為當(dāng)今社會(huì)發(fā)展面臨的重大挑戰(zhàn),近年來,不可再生化石燃料的過度使用,致使多個(gè)國家遭受能源危機(jī),新能源的發(fā)展遭受了前所未有的挑戰(zhàn)。尋求…